Vale, pues en tu clrmamepro, debes darle al botón que pone "Create..." abajo a la izquierda. Entonces te pedirá que selecciones el ejecutable de tu emulador, que le asignes un nombre al dat que vas a crear ("MAME + versión xx" es lo que pongo yo) y ya está.

Entonces le das al ok y listos, te preguntará dónde vas a crear dicho dat, indícale la carpeta de dats de clrmamepro y listos. Ya debería aparecerte listado.

El error que te da, indica que el ejecutable de MAME que has elegido está chafado. Apostaría a que estás usando mameplus y en lugar de seleccionar el mamep.exe has elegido el mamepgui.exe que en realidad solo es el entorno gráfico y no el emulador en si.

A ver si hay suerte y con eso se soluciona tu problema.